曾毅之，原名绍南，１９０６年１０月７日生于湖南省醴陵县沈潭乡庞田村的贫苦农民家庭。
曾毅之从小就养成了同情弱小、不畏强暴的倔强性格。１９２２年，他在南乡西塘寺读高小时，同学们曾要求校长撤换阻挠学生参加反帝爱国运动的教师杨泽唐。不料校长反诬学生“闹事”，扬言要开除王泰安等同学。曾毅之得知后义愤慎膺，立即带领全班同学拥进校长室，提出严正的质问，终于迫使校长将杨泽唐解聘了事。１９２３年，有一次县督学卢一更来学校视察，在训话时说什么五四运动是青年“闹事”的运动，反教会是学生“不安本分”等。这事激起曾毅之和同学们的无比气愤，他当即与２０多名同学退出会场，以示抗议。这天晚上，他还将学校用来招待卢一更的一只蒸鸡浇上煤油，弄得卢一更不欢而去。
１９２３年秋，曾毅之高小毕业，考入长沙育才中学。在校期间，他是学校学生运动的积极参与者。１９２４年夏，他按照学校党组织的部署，回乡作了一个假期的农村社会调查，受到了党组织的好评。返校后，他加入中国共产党。
１９２６年夏，曾毅之毕业回家，应聘到庞田小学任教，并从事秘密发展农会会员的活动。北伐军进驻醴陵后，他当选为南二区上半境第八乡农民协会执行委员，积极开展农会工作。为了解决农民的口粮问题，他和曾道一带领农会会员到地方豪绅家清仓，造册登记，并将这些余粮用来对缺户进行调剂和平粜，保证了农民群众度过１９２７年春荒。
１９２７年长沙马日事变后，曾毅之调任南三区区委委员，在熊家塘的屈子冲（区委机关所在地）一带秘密从事组建农民武装的斗争。９月，他调任南三区区委书记。当时，土豪劣绅在反动军阀的支持下，飞扬跋扈，十分嚣张，到处捉拿革命群众。１１日晚，他按照县委部署，亲率农民武装３０余人，将罪恶累累的大劣绅刘巽生、丁宴汤处决。不久，南三区的武装扩展为游击营，有枪１００余支，各乡也建立了共近万人的赤卫队，并在清水江的龙塘日夜赶制梭镖、大刀、“雷火炮”等武器。１９２８年初，他带领全区３０００多名农民武装，配合各路农军，两次攻打县城。在此期间，他还应约同高小同学、“清乡队”头目张际泰举行谈判，责令张际泰把枪交出一部分给农民，并不得干涉农民对土地的分配。张际泰不接受条件，反而纠集起部队“进剿”南三区。曾毅之率领游击队和赤卫队将张际泰打得狼狈逃窜，缴枪１０多支。
１９２８年４月，国民党当局调集两万多人的军队对醴陵苏区实行血腥的屠杀，大批农会干部被杀害了，形势迅速恶化。曾毅之转移到萍乡、攸县一带，继续坚持武装斗争。１１月，他率游击队２００余人打回醴陵南乡，镇压了泗汾“挨户团”主任刘锡图。但不久，游击队在船湾的牛角塘遭到罗定部的围攻，队伍被打散。曾毅之又只身转移到军山冲曾远环家隐蔽，然后去江西莲花一带，寻找党的组织。
１９３０年１０月，曾毅之受湘东特委的派遣，来到攸县主持党的工作，并被任命为中共攸县县委书记。１９３１年６月，他调任中共茶陵县委书记。在他当县委书记期间，大力倡导新的工作方法，其内容主要有：一、各乡均建立列宁室，组织列宁主义研究组、白区工作研究组、反帝工作研究组，学习研究列宁工作作风；二、各机关、支部都办墙报，开展编墙报、读墙报活动；三、各机关、部队建立读书班，开展读书活动，特别是为红军家属耕田砍柴；四、开展革命建设活动，各区委、支部都成立竞赛委员会或竞赛组，在一段时间内，定出几项党内和党外的工作，制订竞赛，到期后，必开会议，评论优劣；五、建立轻骑队（即纪律检查组），检查各机关、部队、支部执行纪律情况，以克服官僚习气、消极怠工和享受腐化等恶劣现象。１９３２年３月，湘赣省委部署苏区的永新、吉安、茶陵等１１个县，就党的建设、扩大红军、建立苏维埃政权以及各项群众工作的三个月竞赛活动期间，曾毅之领导的茶陵县各项工作均名列前茅，特别是发展党的组织，超额完成任务，被评为第一名。
这年６月，湘赣省委又部署用７月到９月共３个月时间，开展内容为扩大红军与拥军工作，扩大与整理地方武装工作，积极向外发展与建立党在白区白军中的工作，领导苏维埃建设运动与执行各种法令，加紧党的建设运动与巩固党的无产阶级基础，工会运动、反帝运动和妇女工作等８个方面的竞赛，并规定每项工作的任务和目标。曾毅之回县后，立即发动干部群众制定各项措施，很快掀起了区与区、乡与乡、部门与部门之间的竞赛热潮。在湘赣省委１０月份评比中，茶陵县发展党组织工作列第一，扩大红军和群众工作列第二，扩大整顿地方武装列第三，发展苏区列第四。综合各项工作作总的评判，茶陵居第一，被誉为模范县。这时，湘赣省军区将茶陵地方武装组建新编独立第三师，曾毅之被任命为师政治委员，仍主持茶陵地方工作。不久，新编独立第三师编入红八军。
１９３３年６月，曾毅之却被湘赣省保卫局以“ＡＢ团”分子的罪名逮捕。原来，他在来茶陵前，由于“左”倾机会主义分子执行“肃反”扩大化，使县委、县苏维埃政府中一些负责同志先后被错杀，搞得人心惶惶。他来茶陵以后，曾在县委和县苏维埃政府会议上，严正地提出搞“肃反”必须实事求是，慎重从事，不准搞逼供，不得随意抓人，更不得随意杀人。正由于他敢坚持原则，在茶陵县基本上纠正了乱捕乱杀现象，保护了一批革命同志；但也冒犯了省委一些坚持错误路线的人，有的批评他“右倾”，有的甚至说他是“反革命的同伙”。入狱后，在审讯中，曾毅之一再申辩自己既不是“ＡＢ团”分子，也没有同情反革命，只不过坚持了一个共产党员应有的品德——实事求是。１９３４年８月，红军开始长征前夕，他与其他７位同志同时在永新县牛田惨遭杀害，时年２８岁。
１９５１年，中央南方革命根据地访问团湘鄂赣分团负责人谭余保，奉党中央指示，主持为曾毅之的冤案平反昭雪的工作，追认他为革命烈士。